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新聞網(wǎng)訊 近日，物理科學(xué)學(xué)院李洪森教授課題組在研究自旋極化調(diào)控催化鋁硫電池反應(yīng)機(jī)理和磁場調(diào)節(jié)鐵單原子催化劑自旋態(tài)在水系鋅硫電池應(yīng)用取得重要研究進(jìn)展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以“High-Performance Al-S Batteries by Spin Polarization Modulation via Catalytic Ni-MoS₂Nanosheets”和“Spin State Modulation via Magnetic Fields in Fe Single Atom Catalysts for High-Performance Aqueous Zinc-Sulfur Batteries”為題分別在國際頂級學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition和ACS Nano在線發(fā)表。碩士研究生劉曉亞和戴鵬浩分別為兩篇論文的第一作者，李洪森教授為通訊作者，青島大學(xué)為第一通訊單位。這是研究團(tuán)隊(duì)在界面電荷儲能機(jī)制與應(yīng)用方向發(fā)表多篇重要學(xué)術(shù)成果（PNAS, 2024, 121, e2320030121;Nature Communications, 2024, 15, 3778）之后取得的又一重要進(jìn)展。

可充電鋁硫電池成本低，且具有高質(zhì)量能量密度（1392 Wh kg^-1）和高體積能量密度（3177 Wh L^-1），自報(bào)道以來一直受到廣泛關(guān)注。然而，充放電產(chǎn)物S₈和Al₂S₃的導(dǎo)電性差且轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中動力學(xué)遲緩等問題的存在使得電池的電壓滯后大、可逆性差和循環(huán)壽命短差。目前，人們通過開發(fā)具有吸附和催化功能的催化劑提升了鋁硫電池的性能。事實(shí)上，電子結(jié)構(gòu)對催化劑的吸附能力和催化活性起著至關(guān)重要的作用，自旋態(tài)構(gòu)型是描述催化劑的電子結(jié)構(gòu)和能級的催化劑的固有性質(zhì)。研究團(tuán)隊(duì)以鎳摻雜的單層二硫化鉬為研究對象，探究在鋁硫電池中的催化機(jī)理。結(jié)合多種結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)測試，揭示了具有自旋極化電子結(jié)構(gòu)的鎳摻雜的單層二硫化鉬催化劑對多硫化物轉(zhuǎn)化的催化機(jī)制，并且證明了自旋極化電子的來源。

水系鋅硫電池因其高能量密度、原材料豐富以及安全性，近年來被廣泛視為下一代低成本儲能器件的重要候選體系。研究團(tuán)隊(duì)圍繞水系鋅硫電池中磁場對于鐵單原子催化劑自旋態(tài)的調(diào)節(jié)展開深入研究，提出了雙催化（Fe/I^-）和磁場調(diào)控相結(jié)合的雙重策略。研究團(tuán)隊(duì)分別采用I^-促進(jìn)ZnS的氧化過程和用Fe-SAs促進(jìn)S₈的還原過程，優(yōu)化了水系Zn-S電池的組裝策略。通過磁場誘導(dǎo)鐵活性位點(diǎn)的自旋態(tài)調(diào)控進(jìn)一步提高了Fe-SAs的催化性能，通過調(diào)控催化劑的自旋態(tài)，實(shí)現(xiàn)了對硫還原反應(yīng)路徑的精準(zhǔn)調(diào)控。研究表明，磁場作用下Fe-SAs的自旋態(tài)從低自旋向高自旋轉(zhuǎn)變，有效提高了鐵單原子催化劑的電子轉(zhuǎn)移能力，進(jìn)一步促進(jìn)了硫正極的還原動力學(xué)，顯著提升了鋅硫電池的電化學(xué)性能，為新型高催化活性電催化劑提供了新的設(shè)計(jì)思路。