新聞網(wǎng)訊 近日，物理科學學院龍云澤教授課題組在國際頂刊《Advanced Materials》發(fā)表了題為“Unlocking efficient hydrogen production: Nucleophilic oxidation reactions coupled with water splitting”（解鎖高效制氫—親核試劑氧化反應耦合水分解）的學術論文。物理科學學院博士研究生王蓬和紡織服裝學院鄭杰老師為論文第一作者，龍云澤教授與澳大利亞昆士蘭大學/日本名古屋大學的Yusuke Yamauchi教授為論文通訊作者。
得益于高能量密度、零碳排放和可再生性等優(yōu)勢，氫被認為是化石燃料的理想替代品，預計氫氣將緩解能源危機，實現(xiàn)全球碳中和。目前，電催化全水分解是一種清潔、高效的制備高純氫的方法。電催化全水分解反應涉及兩個半反應：陰極析氫反應（HER）和陽極析氧反應（OER）。然而，陽極析氧反應動力學緩慢，需要高電解電位和貴金屬催化劑來克服反應能壘，導致能量消耗過多(>4.5-6 kWh m-3 H2)。此外，陽極析氧反應產(chǎn)生低價值的O2，它不僅干擾H2，并有爆炸的危險，構(gòu)成安全隱患。盡管對高效催化劑進行了廣泛的理論研究和實際開發(fā)，目前全世界H2總量中只有4%來自全水分解。因此，在電解水制氫體系中，引起了生物質(zhì)氧化反應（如醛、醇、胺、尿素、肼等）代替陽極析氧反應的研究熱潮。然而，對于這些氧化反應并沒有統(tǒng)一的定義。本質(zhì)上，具有活性氫的親核基團（如醛基、羥基、氨基和羧基）或帶有未共享電子對的負離子是這些生物質(zhì)氧化反應過程中的反應位點。因此，親核試劑氧化反應（NOR）可充分描述這些生物質(zhì)電氧化過程。親核試劑氧化反應NOR作為陽極析氧反應OER的替代品具有巨大的潛力。NOR提供更快的動力學，產(chǎn)生高附加值產(chǎn)品，并減少能源消耗。通過NOR與陰極析氫反應HER耦合，可以提高產(chǎn)氫效率，同時產(chǎn)生有價值的副產(chǎn)物或降解污染物。本論文重點探究了陽極氧化反應中不同NOR的反應機理和反應路徑，旨在為今后NOR偶聯(lián)HER制氫的研究提供理論指導。此外，NOR耦合制氫電解槽的設計對于產(chǎn)業(yè)化發(fā)展具有重要意義，其中無膜電解槽在大電流和耐久性方面更具優(yōu)勢，近幾年取得了巨大進展。但是，NOR耦合制氫技術仍處于研發(fā)階段，距離產(chǎn)業(yè)化還有很長的路要走。
博士研究生王蓬2022年9月入學，目前以第一作者/共同一作在Advanced Materials（影響因子29.4）、Rare Metals（影響因子8.8）、Renewable and Sustainable Energy Reviews（影響因子15.9）、Journal of Materials Chemistry A（影響因子11.9）等期刊發(fā)表論文5篇。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202404806
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