新聞網(wǎng)訊 近日，我校國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室夏延致教授團(tuán)隊(duì)教師在調(diào)控非金屬氧還原電催化劑的電子態(tài)以及明確揭示催化反應(yīng)機(jī)制方面取得重要研究進(jìn)展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以“Topology Control of Covalent Organic Frameworks with Interlaced Unsaturated 2D and Saturated 3D Units for Boosting Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production”為題在國際頂級學(xué)術(shù)期刊《Angewandte Chemie》在線發(fā)表。龍曉靜教授為該論文唯一通訊作者，我校為第一通訊單位，材料學(xué)院2022級碩士研究生吳晗同學(xué)為該論文第一作者。這是龍曉靜教授入職青島大學(xué)后發(fā)表的第5篇德國應(yīng)用化學(xué)。
過氧化氫（H2O2）是一種清潔、無污染的化學(xué)能源，在水處理、能源技術(shù)、化學(xué)合成和造紙等方面具有廣泛的應(yīng)用。目前，用于H2O2生產(chǎn)的傳統(tǒng)蒽醌氧化工藝存在高能耗和環(huán)境污染等問題，因此，氧還原反應(yīng)（ORR）以其分布式小型化設(shè)備和綠色節(jié)能工藝的特點(diǎn)成為清潔H2O2可持續(xù)經(jīng)濟(jì)生產(chǎn)的一種有效手段。共價(jià)有機(jī)框架（COFs）材料具有組分可調(diào)、孔道結(jié)構(gòu)高度有序、比表面積大、易于功能化修飾等優(yōu)點(diǎn)，為開發(fā)功能性材料提供了強(qiáng)大的平臺。此外，它們在框架表面豐富的活性位點(diǎn)和明確的晶體孔隙率在多相催化中表現(xiàn)出巨大的前景。眾所周知，多組分COFs在物理化學(xué)功能方面比雙組分體系中具有突出的優(yōu)勢，成為一種有效的調(diào)控策略。但目前多組分的報(bào)道主要集中在同一維度，而對于具有2D和3D單元交錯(cuò)的多組分COFs的拓?fù)淇刂粕儆醒芯?。因此，仍然缺乏多維度和多組分協(xié)效調(diào)控的方法來開發(fā)高效非金屬COFs基電催化劑。
在前期研究工作基礎(chǔ)上（Adv. Mater.,2023,35, 2209129），龍曉靜教授開發(fā)了一種維度互穿的調(diào)節(jié)策略，用于多功能化COFs的可控合成。通過梯度維度調(diào)節(jié)，將平面的四苯基乙烯分子（TPM）引入三維TA-COF中，以及將三維的四苯基甲烷分子（TPE）引入二維ET-COF中，得到了兩個(gè)多組分二維、三維骨架交錯(cuò)的結(jié)晶框架材料，形成的局部維度差異有利于氧中間吸附能力和電子態(tài)的調(diào)節(jié)，從而降低反應(yīng)勢壘，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的兩電子氧還原電催化性能。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410719.
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