新聞網(wǎng)訊 高效氧還原電催化劑的獲得途徑是設(shè)計(jì)和合成具有高本征活性的活性中心以及組裝足夠數(shù)量的有效活性中心。因此，活性中心物理結(jié)構(gòu)的確定、定向合成以及催化機(jī)理的研究極具意義。一般而言，結(jié)構(gòu)均衡完整的材料不具備高催化活性。只有在其中引入一些與整體不同的特殊位點(diǎn)，改變材料本身的局域電子結(jié)構(gòu)，打破電荷的分布平衡使之具有催化活性，如缺陷電催化的提出，雜原子或分子摻雜，邊緣位點(diǎn)等，這些特殊位點(diǎn)一般稱之為催化活性中心。但是這類方法需要高溫處理，并且難以精確控制雜原子的構(gòu)型和含量，導(dǎo)致催化活性位點(diǎn)不可控。
針對(duì)這一問(wèn)題，生物多糖纖維成形與生態(tài)紡織國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室夏延致教授團(tuán)隊(duì)的龍曉靜教授、楊東江教授、李道浩教授發(fā)現(xiàn)改善碳材料的氧還原電催化性能主要是對(duì)均一或周期結(jié)構(gòu)電子環(huán)境的不規(guī)則扭曲，使其表現(xiàn)出新活性。由于非對(duì)稱分子結(jié)構(gòu)有助于打破π共軛體系的完整性，使共軛骨架上電子發(fā)生大面積再分布，進(jìn)而影響材料的基本性質(zhì)。因此，創(chuàng)新性采用非對(duì)策分子設(shè)計(jì)策略，開(kāi)發(fā)出高催化活性的非金屬有機(jī)分子氧還原電催化劑，并明確揭示出非對(duì)稱有機(jī)分子結(jié)構(gòu)與電荷分布和催化性能之間的關(guān)系。為無(wú)碳化、無(wú)金屬的新型高分子電催化材料的設(shè)計(jì)與催化機(jī)理的探究提供了全新的思路。相關(guān)研究成果以“Controlled Asymmetric Charge Distribution of Active Centers in Conjugated Polymers for Oxygen Reduction”為題，在國(guó)際頂級(jí)化學(xué)期刊Angewandte Chemie《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上(DOI:10.1002/anie.202109057)發(fā)表，并被遴選為Hot Paper。該期刊影響因子15.336。我校為第一完成單位，龍曉靜教授、楊東江教授和格里菲斯大學(xué)的姚向東教授為共同通訊作者，李道浩教授為文章第一作者，博士生王彬彬?yàn)楣餐谝蛔髡摺?/p>
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